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金属有机化学基础过渡金属膦配合物课件.ppt

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金属有机化学基础过渡金属膦配合物课件.pptVIP

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金属有机化学基础过渡金属膦配合物课件.ppt

金属有机化学基础 * * 第7章过渡金属膦配合物 7.1 膦配体 PR3 中性2e配体优异的软配体；通过改变R基团可以很容易地调节膦配体的立体和电子性质；具有空的d轨道，也可以作为p电子接受体（当R为吸电子基团时起重要作用）； R ：烃基 phosphine （美国） phosphane （德国/欧洲） R：OR（烷氧基） phosphite/亚磷酸酯膦配体具有三个R基团，与金属配位后则具有四面体的配位构型，从而成为最具有变化性的中性2e给电子配体。通过改变R基团，可以显著改变膦配体的性质：显著改善膦配体的电子因素（从优秀的给体/弱的p-电子受体转变为弱的给电子体/好的p-电子受体）；显著改变立体位阻因素（从小位阻配体到巨大位阻的配体）；可以衍生变化出大量的多齿膦配体，从而可形成多变的配位结构； 7.2 膦配体立体位阻和给电子能力的量度 1977, 杜邦公司Chad Tolman（Chem. Rev. 1977, 77, 313-348）给电子能力的测定： Ni(CO)4与一当量单齿膦配体反应，生成Ni(CO)3(PR3)络合物；测定C≡O的红外伸缩振动频率：膦配体贡献越多的电子密度给金属中心，金属的d-反馈作用越强，从而削弱C≡O的三键，使CO伸缩振动频率降低。膦配体的大小或立体位阻的测定：从膦配体的3D填充模型获得；用cone angle（锥角）的大小来近似衡量膦配体与金属配位后所形成的配位空间的大小。用Tolman的方法所测定的膦配体给电子能力的大小（由强到弱） 2068.9 PPh3 2068.4 PPh2Bz 2067.6 PPhBz2 2067.3 PPh2(NMe2) 2067.2 P(m-Tol)3 2067.0 PMePh2 2066.7 PEtPh2 P(p-Tol)3 2066.6 P(o-Tol)3 2066.4 PBz3 2066.1 PPh2(o-OMe-C6H4) P(p-OMe-C6H4)3 2065.3 PMe2Ph 2064.1 PMe3 2063.7 PEt2Ph 2061.7 PEt3 2060.3 PBu3 2059.2 P(i-Pr)3 2058.3 P(o-OMe-C6H4)3 2056.4 PCy3 2056.1 P(t-Bu)3 n, cm-1 PX3 P(OR)3 mixed PR3 2074.8 PPh2(C6F5) 2074.6 PPh2(OPh) 2074.2 PPh(OEt)2 2074.1 P(m-F-C6H4)3 2073.4 PPh(OBu)2 2073.3 PPh2H 2072.8 P(p-Cl-C6H4)3 2072.2 PPh(O-i-Pr)2 2072.0 PPh2(OMe) 2071.6 PPh2(OEt) 2071.3 P(p-F-C6H4)3 2070.0 PPh(p-F-C6H4)2 2069.5 PPh2(p-F-C6H4) P(CH=CH2)3 2069.3 PPh2(CH=CH2) n, cm-1 PX3 P(OR)3 mixed PR3 用Tolman的方法所测定的膦配体给电子能力的大小（由强到弱） 2110.8 PF3 2097.0 PCl3 2090.9 P(C6F5)3 2087.6 P(OCH2CH2CN)3 2086.8 P(OCH2)3CR 2085.3 P(OPh)3 2084.1 P(O-Tol)3 2084.0 P(OCH2CH2Cl)3 2083.2 PH3 P(O-2,4-Me-C6H3)3 2080.9 PMe2CF3 2080.7 PPh2Cl 2079.8 PPh(OPh)2 2079.5 P(OMe)3 2079.3 P(OCH2CH2OMe)3 2077.9 P(CH2CH2CN)3 2077.0 PPhH2 2076.3 P(OEt)3 2075.9 P(O-i-Pr)3 n, cm-1 PX3 P(OR)3 mixed PR3 用Tolman的方法所测定的膦配体给电子能力的大小（由强到弱）用Tolman的方法所测定的膦配体立体位阻的大小（由强到弱） 125 Ph2PCH2CH2PPh2 124 PCl3 PMe2CF3 122 PMe2Ph 121 Ph2PCH2PPh2 118 PMe3 116 PPh(OEt)2 115 P(OMe)2Ph 115 Et2PCH2CH2PEt2 114 P(CH2O)3CR 109 P(OEt)3 107 P(OMe)3 Me2PCH2CH2PMe2 104 PF3 101 P(OCH2)

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